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可延展压电薄膜基底结构界面脱粘的预测与调控

周煜棠, 王博, 张博涵, 毕皓皓, 黄永安, 王烁道

周煜棠, 王博, 张博涵, 毕皓皓, 黄永安, 王烁道. 可延展压电薄膜基底结构界面脱粘的预测与调控[J]. 工程力学, 2024, 41(4): 247-256. DOI: 10.6052/j.issn.1000-4750.2022.04.0379
引用本文: 周煜棠, 王博, 张博涵, 毕皓皓, 黄永安, 王烁道. 可延展压电薄膜基底结构界面脱粘的预测与调控[J]. 工程力学, 2024, 41(4): 247-256. DOI: 10.6052/j.issn.1000-4750.2022.04.0379
ZHOU Yu-tang, WANG Bo, ZHANG Bo-han, BI Hao-hao, HUANG Yong-an, WANG Shuo-dao. INTERFACIAL DEBONDING PREDICTION AND MODIFICATION OF STRETCHABLE PIEZOELECTRIC THIN FILM/SUBSTRATE STRUCTURE[J]. Engineering Mechanics, 2024, 41(4): 247-256. DOI: 10.6052/j.issn.1000-4750.2022.04.0379
Citation: ZHOU Yu-tang, WANG Bo, ZHANG Bo-han, BI Hao-hao, HUANG Yong-an, WANG Shuo-dao. INTERFACIAL DEBONDING PREDICTION AND MODIFICATION OF STRETCHABLE PIEZOELECTRIC THIN FILM/SUBSTRATE STRUCTURE[J]. Engineering Mechanics, 2024, 41(4): 247-256. DOI: 10.6052/j.issn.1000-4750.2022.04.0379

可延展压电薄膜基底结构界面脱粘的预测与调控

基金项目: 国家自然科学基金项目(12172282);机械结构力学及控制国家重点实验室开放课题项目(MCMS-E-0221K01)
详细信息
    作者简介:

    周煜棠(1999−),男,山东人,硕士生,主要从事柔性电子力学研究(E-mail: zhouyutang@mail.nwpu.edu.cn)

    张博涵(1998−),男,河南人,硕士生,主要从事柔性电子力学研究(E-mail: 2020201750@mail.nwpu.edu.cn)

    毕皓皓(1993−),男,山东人,博士生,主要从事柔性电子力学研究(E-mail: bihaohao@mail.nwpu.edu.cn)

    黄永安(1980−),男,湖北人,教授,博士,主要从事新兴柔性电子技术研究(E-mail: yahuang@hust.edu.cn)

    王烁道(1984−),男,广东人,副教授,博士,主要从事可延展电子器件力学分析及设计研究(E-mail: shuodao.wang@okstate.edu)

    通讯作者:

    王 博(1985−),男,陕西人,副教授,博士,主要从事柔性电子技术的航天应用、飞行器设计及结构优化研究(E-mail: bowang@nwpu.edu.cn)

  • 中图分类号: TB301

INTERFACIAL DEBONDING PREDICTION AND MODIFICATION OF STRETCHABLE PIEZOELECTRIC THIN FILM/SUBSTRATE STRUCTURE

  • 摘要:

    调控薄膜基底结构的表面不稳定性已被成功应用于制备可延展的新型电子设备中。然而,该类电子器件在工作中需要承受外部载荷作用,致使薄膜-基底结构界面处残余应力集中,容易诱发薄膜电子器件与基底脱粘与分层。该文将从理论分析和数值仿真角度,研究压电薄膜在柔性基底表面上的失稳特性。由于压电薄膜变形具有大位移小应变的特点,该文基于非线性Euler-Bernoulli梁理论与能量最小化原理,建立压电薄膜基底结构无屈曲、褶皱、局部屈曲及全脱层屈曲模式的理论分析模型;从能量角度定量分析了薄膜-基底结构4种模式相互演变的临界条件;通过数值仿真,验证了该文解析结的有效性,定量、定性的讨论了薄膜基底结构的材料、几何参数对4种模式演变的影响。研究结果表明:改变基底弹性模量、预应变、物理场强度和界面粘附系数能够调控压电薄膜基底结构的屈曲模式;通过调控温度变化量和电压的方式,能够实现对压电薄膜基底结构的失稳特性精细化调控。该文的研究结果将为提升薄膜基底型的电子器件的稳定性及优化设计提供理论支持。

    Abstract:

    Controlling the surface instability of the film/substrate structure has been utilized to fabricate stretchable electronic devices. However, because these devices undergo external loading, the residual stress is concentrated at the interface between the film and substrate, and the problem of interfacial debonding and delamination for film/substrate structure is induced. By means of theoretical analysis and numerical simulation, the buckling behaviour of the piezoelectric thin film/substrate structure is investigated. Due to the characteristics of larger displacement but small strain for the deformed film, the film is modelled as a nonlinear Bernoulli-Euler beam and the theoretical analytical model for this film/substrate structure with no buckling, wrinkling, partial delamination and total delamination is established via energy minimization principle. The critical strain expressions for the evolution between no buckling, wrinkling, partial delamination and total delamination are obtained; Numerical examples are carried out to verify the correctness of the proposed formulations and, to analyze the influences of geometrical and material parameters of this structure on wrinkling behaviour. From the results of this study, one can conclude that the wrinkling pattern of this structure can be controlled by changing the Young's modulus, pre-strain, physical fields, and interface adhesion coefficient. By modulating the temperature change and voltage, this structural wrinkling pattern can also be fine regulated. And the findings of this study are useful and helpful for the design of piezoelectric film/substrate-type stretchable electronics.

  • 可延展无机电子器件以其独特的延展性在信息、医疗等领域展现出巨大应用前景[1-2]。可延展无机柔性电子器件的结构设计有6种设计方案[3]:1)波纹结构;2)直互联岛桥结构;3)蛇形互联岛桥结构;4)分形互联岛桥结构;5)折纸结构;6)剪纸结构。波纹型结构已在电子皮肤、电子眼相机和柔性人体健康检测器中得到了广泛应用[4-5]。KHANG等[6]提出硅可以被可拉伸或压缩成更大的应变而不产生破坏。SUN等[7]和WU等[8]对这种结构进行了改进,提出了可控的半导体薄膜屈曲几何形状的波纹型结构。压电材料由于其独特的力电耦合行为和优异的电学性能[9],FENG等[10]通过预应变方法在柔性基底上制造了具有波纹型的可拉伸PZT纳米带。LI等[11]分析了压电器件-基底结构的起皱,并获得了波长、振幅和临界电压。

    在实际应用中,界面力学性能直接影响着整体机构或装备的服役寿命和性能[12-14]。KENDALL[15]解析得到了撕脱力随撕脱角、界面黏附能与弹性能的变化关系;WANG等[16]解析地给出了薄膜-基底屈曲的各种模式过渡的预测式;ZHANG等[17]探讨了大预应变软基底上薄膜自发屈曲驱动周期性分层的形成和演化机理;韩明杰等[18]通过撕脱实验研究了薄膜初始曲率、弯曲刚度等因素对界面粘附性能的影响;陈少华等[19]针对粘附接触力学及薄膜-基底界面力学的系统总结。综上所述,不难发现:现有的主要讨论了粘附强度、膜的曲率、弯曲刚度因素对薄膜-基底结构界面强度的影响,然而,并未考虑这些因素对该结构屈曲特性的影响。

    另外,柔性电子产品经常暴露在各种载荷条件下[20],除机械载荷和电载荷外,温度也影响设备的电学和力学性能,对柔性电子封装的结构完整性和可靠性起着至关重要的作用[21]。WANG等[22]根据剪切变形的转角和位移关系给出了膜-基结构界面应力的解析解;GENT和PETRICH[23]研究了温度和加载速率对黏弹性薄膜撕脱行为的影响;GAO等[24]得到了在热载荷下的硅片与薄膜的界面应力;YIN等[25]系统研究了柔性电子器件周期维度、膜厚度和热源配置对温度范围的影响;杨育梅等[26]研究了高温超导薄膜中正应力及基底-薄膜界面处切应力的大小及分布特征;KESSENTINI等[27]给出了多层材料在湿-热-机多物理场下的界面应力的解析解。综上现有研究可以发现:现有研究主要温度变化对薄膜基底系统的界面应力的影响,并未分析温度对该系统失稳特性的影响。

    综上所述可以发现,目前的研究对象偏重于单一因素对材料与弹性基底组成的粘接结构界面失效分析,鲜有较为系统的研究物理场强度、预应变、材料性质和界面粘附情况对结构屈曲与界面失效的力学行为的影响。本文基于Euler-Bernoulli梁理论并考虑von-Karman非线性及考虑温度效应和表面压电效应,讨论预应变、界面粘附力、基底弹性模量对薄膜基底结构失稳特性的影响;定量分析上述4种因素对结构的共同作用,能够预测薄膜基底结构的任何材料在任何粘附条件下的屈曲模式,并通过有限元仿真对本文分析结论进行验证。

    图1(a)所示,将压电薄膜粘附在预拉伸变形的柔性基底上时,其中:压电薄膜长度为L;厚度为h。当释放作用在柔性基底上的预拉伸应变εpre时,薄膜基底结构会出现4种模式[16]:1) 无失稳(flat,图1(b)),当预应变εpre较小时,薄膜完美平整粘附于基底上表面;2) 褶皱失稳(wrinkling,图1(c)),当εpre增加时,薄膜仍然完全粘附于基底表面,但在其表面形成褶皱;3) 局部脱层屈曲(partial delamination,图1(d)),当εpre再增加时,部分压电薄膜与基底脱粘;4) 全脱层屈曲(total delamination,图1(e)),当εpre继续增加时,薄膜完全从基底上脱离。本文基于能量方法和最小能量原理,解析给出了该系统失稳的临界应变。

    图  1  压电薄膜基底结构
    Figure  1.  Piezoelectric film-substrate structure

    假设薄膜失稳后的波长远大于其厚度,本文采用非线性Euler-Bernoulli梁[28]理论对薄膜进行建模,假设薄膜只在z方向存在电场分量,其位移-应变关系及本构关系可表示为[29-34]

    εm=u/x+(w/x)2/2,εb=z2w/x2 (1)
    σx=E11(εm+εb)e31QzE11αΔT (2)
    Dz=e31(εm+εb)+k33Qz+p3ΔT (3)

    式中:uw为膜平面内/外位移;σx为轴向应力;DzQz分别为z方向电场位移和电场强度;e31k33αp3ΔT分别为压电系数、介电系数、热膨胀系数、热电系数和温度变化量;E11为弹性模量。假设薄膜面内位移w[35]

    w = A[1+cos(2πx/2πxλλ)]/w = A[1+cos(2πx/2πxλλ)]22 (4)

    式中,Aλ为待求的屈曲波幅和波长。根据胡克定律,压电薄膜膜力Nx及薄膜-基底界面处的剪切力T1的表达式为[29]

    Nx=E11hεm+e31VE11hαΔT, T1=Nx/Nxxx (5)

    由静电学可知[36]ΦQzDz有如下关系:

    Φ/z+Qz=0,Dz/z=0 (6)

    假设Φ的边界条件为:Φ(h/2)=0Φ(h/2)=V;结合式(3)和式(6),可以得到Ez

    Ez=ze31(2w/x2)/k33V/h (7)

    假设薄膜与基底界面处的剪切应力为0[29],薄膜膜力Nx为均匀分布,即εm/x=0;根据式(1)和式(4),可以得到压电薄膜的面内位移u为:

    u=A2πsin(4πx/λ)/16λ + C1x+C2 (8)

    假设压电薄膜的刚体位移为0,即C2=0;令C1=εpre,负号表示薄膜受到压缩[29]应变。这样,式(8)可以重新表示为:

    u=A2πsin(4πx/λ)/16λεprex (9)

    褶皱失稳薄膜-基底结构系统的总能量Uw[16]薄膜势能Up、基底的弹性能Us以及薄膜基底之间的界面粘附能Ua组成,即:

    Uw=Up+Us+Ua (10)

    压电薄膜变形能L/(2λ)λ0h/2h/2σx(εm+εb)dzdx和电势能L/(2λ)λ0h/2h/2DzQzdzdx;基底弹性能为π/(16λ)EsA2LEs为柔性基底的弹性模量;粘附能γLγ为界面间的粘附能系数。

    基于能量最小化原理可以得到褶皱失稳结构的临界波幅A,波长λ

    Uw/A=0,Uw/λ=0 (11)

    通过求解式(11)可以得到Aλ的解析表达式,再将其回代如能量表达式(10)。这样Uw可由膜-基系统材料参数、几何参数重新表示为:

    Uw=E11hLε2pre/2+(p3ΔTVLk33V2L)/2E11hL[εpre3εc(EsL/(πhE11εc))2/3/4]2/23e31VLεc(EsL/(πhE11εc))2/3/4E11Lh(αΔT2e31V/E11h)2/8γL+3αΔTE11Lhεc(EsL/(πhE11εc))2/3/8 (12)

    式中,εc=π2h2[1+e231/(E11k33)]/(3L2)

    假设脱粘失稳部分出现n个屈曲形貌: n个屈曲形貌具有相同的波长,脱粘部分长度均为l。定义脱粘部分的总应变为εn,粘附区域的薄膜应变为εam。定义其位移-应变关系为:

    Lεp=nlεn+(Lnl)εam (13)

    式中,脱粘部分应变εn由膜应变u/x+(w/x)2/2和弯曲应变z2w/x2组成。如1.1节的推导,可以得到脱粘部分发生屈曲失稳的面内和面外位移为:

    w = An[1+cos(2πx/l)]/2,u=A2nπsin(4πx/l)/16lεprex (14)

    式中,An为其屈曲幅值。假设失稳部分膜力为均匀分布,膜应变为εnm=π2A2n/(4l2)εn。由于膜力的连续性[37]εnm=εam,这样脱粘失稳薄膜应变εm及脱层区域屈曲形貌应变εn为:

    εm=π2A2nn/(4lL)εpre,εn=(nl/L1)π2A2n/(4l2)εpre (15)

    局部脱层失稳系统总能量Ub是由脱粘屈曲形貌的势能Up和粘附区域界面的粘附能Ua组成:

    Ub=Up+Ua (16)

    势能包括电势能L0h/2h/2DzQz/2dzdx、弯曲能nE11h3l0(1+e231/E11k33)(2w/x2)2dx/24、膜能L0Nxεm/2dx和粘附能γ(Lnl)。根据能量最小化原理求解待求的An和脱粘部分的长度l

    Ub/An=0,Ub/l=0 (17)

    然而l无法显式给出,只能给出它的隐式表达式为:

    f(l/L)=γn(l/L)5/(2E11hε2c)+1[αΔT/2εce31V/(E11hεc)+εpre/εc](l/L)2 = 0 (18)

    为使An>0l须满足如下条件:

    L2E11hεc2E11hεpre+E11hαΔT2e31V (19)

    由式(16)可知,局部脱层失稳系统总能量与发生屈曲形貌的个数n相关,图2描述了发生脱粘屈曲的形貌个数n与该系统总能量 {U_{{\text{part}}}} 之间的关系发现:当n = 1时,薄膜基底系统总能量最低。因此,在后文的研究中n取值为1。这样,局部脱粘失稳系统总能量可以表示为:

    \begin{split} & {U_{{\text{part}}.{\text{delam}}}} = {{\left( {{E_{11}}h\alpha \Delta T - 2{e_{31}}V} \right)L{\varepsilon _{\text{c}}}{{\left( {{l / L}} \right)}^{ - 2}}} / 2} + \\&\qquad {E_{11}}Lh{\varepsilon _{{\text{pre}}}}{\varepsilon _{\text{c}}}{\left( {{l / L}} \right)^{ - 2}} - {{{E_{11}}Lh\varepsilon _{\text{c}}^{\text{2}}{{\left( {{l / L}} \right)}^{ - 4}}} / 2} - \\&\qquad {{{E_{11}}Lh{{\left( {\alpha \Delta T - {{2{e_{31}}V} / {{E_{11}}h}}} \right)}^2}} /8} + \\&\qquad {{{p_3}\Delta TVL - {k_{33}}{V^2}L} / 2} + {{\gamma \left( {l - L} \right)} / L} \end{split} (20)
    图  2  屈曲形貌数n与总能量的关系
    Figure  2.  The relationship between the total energy and buckling pattern's number n

    对于全脱层屈曲的压电薄膜基底结构,假设失稳波长为 L ,这样压电薄膜的面内和面外位移为:

    \begin{split} & {{w{\text{ = }}A[ {1 + \cos ( {{{2{\text{π}}x} / L}} )} ]} / 2}\;,\\& u = {{{A^2}{\text{π}}\sin ( {{{4{\text{π}}x} / L}} )} / {16L}} - {\varepsilon _{{\text{pre}}}}x \end{split} (21)

    发生全脱层屈曲的薄膜基底结构系统总能量只有薄膜的势能,即:

    \begin{split} {U_{{\text{t}}}} =& \Bigg[ \int_0^L {\int_{{{ - h} / 2}}^{{h / 2}} {{\sigma _x}\left( {{\varepsilon _{\text{m}}} + {\varepsilon _{\text{b}}}} \right)} } {\text{d}}{\textit{z}}{\text{d}}x -\int_0^L \int_{{{ - h} / 2}}^{{h / 2}} {{D_{\textit{z}}}{Q_{\textit{z}}}{\text{d}}{\textit{z}}{\text{d}}x} \Bigg] \Bigg/2 \end{split} (22)

    如1.1节和1.2节,根据能量最小值原理,得到发生全脱层屈曲的临界波幅 A ,再回代入式(22),压电薄膜基底结构的系统总能量可以重新表示为:

    \begin{split} {U_{{\text{t}}}} =& {E_{11}}hL{\varepsilon _{\rm{c}}}{\varepsilon _{{\text{pre}}}}{\text{ + }}{{{p_3}\Delta TVL} / {2 - }}{{{k_{33}}{V^2}L} / {2h}} - \\& {E_{11}}hL{{{{\left[ {{{\alpha \Delta T} / 2}{\text{ - }}{{{e_{31}}V} / {\left( {{E_{11}}h} \right)}} - {\varepsilon _{\text{c}}}} \right]}^2}} / 2} \end{split} (23)

    令式(24) {U_{{\text{t}}}} 中波幅A = 0,可以无失稳的薄膜基底结构的系统总能量为:

    \begin{split} {U_{{\text{f}}}} = &{{{E_{11}}hL\varepsilon _{{\text{pre}}}^2} / 2}{\text{ + }}{{{p_3}\Delta TVL} /2} - {{{k_{33}}{V^2}L} / {2h}} + \\& \left( {{{{E_{11}}h\alpha \Delta TL} / 2} - {e_{31}}VL} \right){\varepsilon _{{\text{pre}}}} \end{split} (24)

    为分析方便起见,引入无量纲参数为:

    \begin{split} & {{\overline \varepsilon }_{{\text{pre}}}} = {{{\varepsilon _{{\text{pre}}}}} / {{\varepsilon _{\text{c}}}}},\;{{\overline E}_{\text{s}}}={{3{{[ {{{{E_{\text{s}}}L} / {( {{\text{π}}h{E_{11}}{\varepsilon _{\rm{c}}}} )}}} ]}^{2/3}}} / 4}\;, \\& c = {{{p_3}\Delta TV} / {( {{E_{11}}h\varepsilon _{\rm{c}}^2} )}} - {{{k_{33}}{V^2}} / {( {{E_{11}}{h^2}\varepsilon _{\rm{c}}^2} )}}\;, \end{split}
    p = {{\alpha \Delta T} / {2{\varepsilon _{\text{c}}}}} - {{{e_{31}}V} / {( {{E_{11}}h{\varepsilon _{\text{c}}}} )}}, \; \overline \gamma = {\gamma / {( {8{E_{11}}h\varepsilon _c^2} )}}, \;\overline l = l/L (25)

    利用无量纲参数式(25)处理总能量方程式(12)、式(20)、式(23)和式(24),得到无量纲形式膜基底结构总能量分别为:

    {\overline U _{\text{w}}} = {\overline E_{\text{s}}}{\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} - 8\overline \gamma - {{( {{p^2} + \overline E_{\text{s}}^2 - 2p{{\overline E}_{\text{s}}} - c} )} /2} (26)
    {\overline U _{{\text{b}}}} = {{\overline \varepsilon }_{{\text{pre}}}}{{\overline l}^{ - 2}} - {{{{\overline l}^{ - 4}}} / 2} + p{{\overline l}^{ - 2}} + 8\overline \gamma ( {\overline l - 1} ) - {{( {{p^2} - c} )} /2} (27)

    式中,\overline l需满足 \left\{ \begin{aligned} & 4\overline \gamma {{\overline l}^5} - \left( {p + {{\overline \varepsilon }_{{\text{pre}}}}} \right){{\overline l}^2} + 1 = 0\\& \sqrt {1/\left( {{{\overline \varepsilon }_{{\text{pre}}}} + p} \right)} {\leqslant} \overline l {\leqslant} 1 \end{aligned} \right.

    {\overline U _{{\text{t}}}} = {\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} + {{[ {c - {{( {p - 1} )}^2}} ]} /2} (28)
    {\overline U _{{\text{f}}}}{\text{ = }}{{\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}^2} / 2} + p{\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} + {c / 2} - 8\overline \gamma (29)

    薄膜基底结构存在6种相互演变:1) 无失稳和褶皱失稳的演变;2) 无失稳和全脱层屈曲失稳的演变;3) 无失稳和局部脱层失稳的演变;4) 褶皱与全脱层失稳的演变;5) 褶皱与局部脱层失稳的演变;6) 全脱层屈曲与局部脱层失稳的演变。接下来从能量角度,对压电薄膜基底结构失稳演变进行分析:

    {\overline U _{{\text{f}}}} = {\overline U _{{\text{w}}}} 时,即可以求解式(28)和式(31)得到无失稳和褶皱失稳演变的临界应变为:

    {\overline \varepsilon _{{\text{f-w}}}} = {\overline E_{\text{s}}} - p (30)

    同理,可得到其它演变的临界应变为:

    {\overline \varepsilon _{{\text{f-t}}}} = 1 + 4\sqrt {\overline \gamma } - p (31)
    {\overline \varepsilon _{{\text{f-b}}}} = {\text{5}}{\overline \gamma ^{{2 / 5}}} - p (32)
    {\overline \varepsilon _{{\text{b-t}}}} = 4\overline \gamma - p + 1 (33)
    {\overline \varepsilon _{{\text{w-t}}}}{\text{ = }}{{( {\overline E_{\text{s}}^2 + 16\overline \gamma + 2p - 2p{{\overline E}_{\text{s}}} - 1} )} /{( {2{{\overline E}_{\text{s}}} - 2} )}} (34)
    {\overline \varepsilon _{{\text{w-b}}}} = {{{{\overline E}_{\text{s}}}} / 3} + 12\overline \gamma \sqrt {{3 / {\overline E_{\text{s}}^3}}} - p (35)

    为了验证第1节定量分析的有效性及优越性,本节将采用数值仿真和有限元方法进行对比验证。在数值仿真中选取压电薄膜为PZT-4,相关材料和几何参数如表1[29, 38]所示。在本文的有限元仿真中,设定压电薄膜PZT-4的厚度为100 nm,PDMS基底的厚度为3 mm,薄膜与基底的厚度比约为 {\text{1}}{{\text{0}}^{-4}} 量级,柔性基底可等效为半无限大基底。

    表  1  压电薄膜PZT-4的材料参数和几何参数
    Table  1.  Material and geometric parameters of piezoelectric thin film PZT-4
    参数数值参数数值
    弹性模量 {E_{11} }/ { {\rm{GPa} } } 81.3热膨胀系数 \alpha / { { {\rm{K} }^{ {\rm{ - 1} } } } } 2 \times {10^{ - 6}}
    压电系数
    {e_{31} }/( { {\rm{C} }\cdot{ {\rm{m} }^{ {\rm{ - 2} } } } } )
    - 10热电系数
    {p_3}/ ({ {\rm{C} }\cdot{ {\rm{m} }^{ {\rm{ - 2} } } }\cdot{ {\rm{K} }^{ {\rm{ - 1} } } } )}
    2.5 \times {10^{ - 5}}
    介电系数 {k_{33} }/( { {\rm{C} }^{\rm{2} } }\cdot{ {\rm{m} }^{ {\rm{ - 2} } } }\cdot {\rm{N}}^ { - 1 }) 1.0275 \times {10^{ - 8}}长度 L/{\text{μm}}150
    薄膜厚度 h/ { { {\text{μm}} } } 1.5
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    根据第1节的理论分析及已有研究可以得知:基底的弹性模量是影响薄膜基底结构屈曲行为的一个重要参数[39]。本文将基底分为以下4类:极软基底(0 < {\overline E_{\text{s}}} {\leqslant} 1)、软基底(1 < {\overline E_{\text{s}}} {\leqslant} 3)、硬基底(3 < {\overline E_{\text{s}}} {\leqslant} 5)、极硬基底( {\overline E_{\text{s}}} > 5 )。

    I) 当0 < {\overline E_{\text{s}}} {\leqslant} 1图3(a)给出了极软基底与薄膜基底系统总能量的曲线,发现:随着预应变 {\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} 的增加,薄膜基底结构首先出现褶皱失稳,图3(a)中的实心五角星为无失稳向褶皱失稳演变的临界预应变 {\overline \varepsilon _{{\text{f-w}}}} ,其解析表达式为式(30)。由式(32)和图3(b)发现:对于极软基底情况,改变压电薄膜与基底界面处的粘附强度 \overline \gamma ,薄膜基底系统的失稳模式不会受到影响。由图3(b)的结果发现有限元结果与本文的理论分析结果吻合的很好,验证了本文理论解的正确性。这样,得到薄膜基底结构无失稳与褶皱失稳演变的判定准则为:

    当0 < {\overline{E}}_{\text{s}}{{\leqslant}} 1, \left\{ \begin{aligned} & 无失稳,\;\;\;\;\;\;\;{\overline{\varepsilon }}_{\text{pre}} < {\overline{E}}_{\text{s}}-p\\& 褶皱失稳,\;\;\;\;{\overline{\varepsilon }}_{\text{pre}}{{\geqslant}} {\overline{E}}_{\text{s}}-p \end{aligned}\right. (36)
    图  3  0 < {\overline E_{\text{s}}} {\leqslant} 1时薄膜基底系统总能量和相图
    Figure  3.  The total energy versus pre-strain and the phase diagram of film/substrate structure when 0 < {\overline E_{\text{s}}} {\leqslant} 1

    II) 当1 < {\overline E_{\text{s}}} {\leqslant} 3时,由图4(a)的结果发现:当预应变 {\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} 增加至 {\overline \varepsilon _{{\text{f-w}}}} ,薄膜基底结构发生褶皱失稳;当预应变 {\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} 继续增加至 {\overline \varepsilon _{{\text{w-p}}}} ,压电薄膜完全从柔性基底上脱粘分离,即发生全脱层屈曲失稳。这里说明 {\overline E_{{\text{s}}}} = 3 为软基底弹性模量上确界原因。从数值角度可以发现:当 {\overline U _{\text{w}}} = {\overline U _{{\text{t}}}} = {\overline U _{{\text{b}}}} ,即 {\overline \varepsilon _{{\text{w-b}}}} = {\overline \varepsilon _{{\text{b-t}}}} ,这样可得 {\overline E_{{\text{s}}}} = 3 。由图4(a)可以发现:当预应变 {\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} 的取值范围为 [ {{{\overline \varepsilon }_{{\text{f-w}}}},\;{{\overline \varepsilon }_{{\text{w-b}}}}} ] 时,薄膜基底结构的失稳模式为褶皱失稳。由表达式(28)与已有成果[14, 18]可知,界面粘附系数是影响结构失稳模式的另一个关键控制参数。对于软基底,如果 {\overline \varepsilon _{{\text{f-w}}}} > {\overline \varepsilon _{{\text{w-b}}}} ,只会发生褶皱失稳,需要满足 \overline \gamma {\leqslant} {( {{{\overline E}_{\text{s}}} - 1} )^2}/16 。此时,定义当 \overline \gamma {\leqslant} {( {{{\overline E}_{\text{s}}} - 1})^2}/16 时的粘附强度为弱粘附。

      4  1 < {\overline E_{\text{s}}} {\leqslant} 3时薄膜基底系统总能量和相图
      4.  The total energy versus pre-strain and the phase diagram of film/substrate structure when 1 < {\overline E_{\text{s}}} {\leqslant} 3

    根据上一段分析,将粘附强度分为弱粘附 \overline \gamma {\leqslant} {( {{{\overline E}_{\text{s}}} - 1} )^2}/16 和较强粘附\overline \gamma > {( {{{\overline E}_{\text{s}}} - 1} )^2}/16,绘制了系统总能量与应变曲线图4(b)图4(c),发现:对于弱粘附,当预应变 {\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} 大于 {\overline \varepsilon _{{\text{f-w}}}} 时,薄膜基底结构仅发生全脱层失稳;对于较强粘附,当预应变 {\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} 增加至 {\overline \varepsilon _{{\text{w-b}}}} ,薄膜基底结构的失稳模式为褶皱失稳;当预应变 {\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} 大于 {\overline \varepsilon _{{\text{w-b}}}} 时,发生全脱层屈曲。

    因此,可以得到如下定量判断准则:

    \begin{split} & 当\text{1} < {\overline{E}}_{\text{s}}{\leqslant} 3,弱粘附:\overline{\gamma }{\leqslant} {({\overline{E}}_{\text{s}}-1)^{2}}/16\\& \left\{ \begin{aligned} & 无失稳,\;{\overline{\varepsilon }}_{\text{pre}} < 1+4\sqrt{\overline{\gamma }}-p\\& 全脱层屈曲,\;{\overline{\varepsilon }}_{\text{pre}} {{\geqslant}} 1+4\sqrt{\overline{\gamma }}-p \end{aligned}\right. \end{split}
    \begin{split} & 当\text{1} < {\overline{E}}_{\text{s}}{{\leqslant}} 3,\;强粘附:\overline{\gamma } > {({\overline{E}}_{\text{s}}-1)^{2}}/16\\& \left\{ \begin{aligned} & 无失稳,\;{\overline{\varepsilon }}_{\text{pre}} < {\overline{E}}_{\text{s}}-p\\& 褶皱失稳,\;{\overline{E}}_{\text{s}}-p{{\leqslant}} {\overline{\varepsilon }}_{\text{pre}} <\\& \quad ({\overline{E}}_{\text{s}}^{2}+16\overline{\gamma }+2p-2p{\overline{E}}_{\text{s}}-1)/(2{\overline{E}}_{\text{s}}-2)\\& 全脱层屈曲,\;{\overline{\varepsilon }}_{\text{pre}}{{\geqslant}} \\&\quad ({\overline{E}}_{\text{s}}^{2}+16\overline{\gamma }+2p-2p{\overline{E}}_{\text{s}}-1)/(2{\overline{E}}_{\text{s}}-2) \end{aligned}\right. \end{split} (37)

    对于较软基底情况下的薄膜基底系统失稳判断准则式(39)进行了有限元方法验证,如图4(d)所示。

    III) 当3 < {\overline E_{\text{s}}} {\leqslant} 5时,观察图5(a)可以发现:当预应变 {\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} 增加到 {\overline \varepsilon _{{\text{f-w-b}}}} ,薄膜结构发生局部脱粘失稳,不发生褶皱失稳;随着预应变 {\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} 的继续增加,当预应变 {\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} 超过 {\overline \varepsilon _{{\text{b-t}}}} 时,系统的失稳模式将演变为全脱层屈曲。解释较硬基底弹性模量的上边界确定为5的原因:根据式(34),需要满足l {\leqslant} L,即 {\overline l_{{\text{f-b}}}} {\leqslant} 1 ,即粘附系数需满足\gamma {\geqslant} 8{Q_{11}}h\varepsilon _{\rm{c}}^2,即当\overline \gamma {\geqslant} 1时,薄膜基底结构才能实现无失稳与局部脱层失稳模式演变。从数值角度需要满足: {\overline \varepsilon _{{\text{f-w}}}} = {\overline \varepsilon _{{\text{f-b}}}} ,等价于 {\overline E_{\text{s}}} - p = {\text{5}}{\overline \gamma ^{{2 /5}}} - p {\geqslant} 5 - p ,可以求得 {\overline E_{{\text{s}}}} {\geqslant} 5 。这就意味着当 {\overline E_{{\text{s}}}} 等于5时,临界预应变 {\overline \varepsilon _{{\text{b-t}}}} 存在。对于软基底,如果要 {\overline \varepsilon _{{\text{w-b}}}} < {\overline \varepsilon _{{\text{w-t}}}} ,从数值角度需满足{{{{\overline E}_{\text{s}}}} / 3} + 12\overline \gamma \sqrt {{3 / {\overline E_{\text{s}}^3}}} - p < 4\overline \gamma - p + 1,此时 \overline \gamma 膜基底结构的模式演化规律与情况II)相同,定义此粘附状态为强粘附临界条件。观察图5(b)发现,当预应变 {\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} 增加至 {\overline \varepsilon _{{\text{w-f}}}} ,薄膜基底结构的失稳模式为褶皱屈曲;当预应变 {\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} 增加至 {\overline \varepsilon _{{\text{w-b}}}} ,系统失稳模式为局部脱粘失稳;当预应变 {\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} 大于 {\overline \varepsilon _{{\text{b-t}}}} 时,薄膜完全从基底上脱离。这样,对于“较硬基底”,可以从 \overline \gamma {\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} 来判断其模式演变及调控规律为:

    图  5  {\text{3}} < {\overline E_{\text{s}}} {{\leqslant}} {\text{5}}时薄膜基底系统总能量和相图
    Figure  5.  The total energy versus pre-strain and the phase diagram of film/substrate structure when {\text{3}} < {\overline E_{\text{s}}} {{\leqslant}} {\text{5}}
    弱粘附:\overline{\gamma }{{\leqslant}} \frac{({\overline{E}}_{\text{s}}^{2}+2{\overline{E}}_{\text{s}}-3){\overline{E}}_{\text{s}}^{3/2}}{72\sqrt{3}({\overline{E}}_{\text{s}}-1)-48{\overline{E}}_{\text{s}}^{3/2}},与\rm{II})相同
    \begin{split} & 强粘附:\overline{\gamma } > \frac{({\overline{E}}_{\text{s}}^{2}+2{\overline{E}}_{\text{s}}-3){\overline{E}}_{\text{s}}^{3/2}}{72\sqrt{3}({\overline{E}}_{\text{s}}-1)-48{\overline{E}}_{\text{s}}^{3/2}}\;,\\& \left\{ \begin{aligned} & 无失稳,\;{\overline{\varepsilon }}_{\text{pre}} < {\overline{E}}_{\text{s}}-p\\& 褶皱失稳,\\&\qquad {\overline{E}}_{\text{sub}}-p{\leqslant} {\overline{\varepsilon }}_{\text{pre}} < {\overline{E}}_{\text{sub}}/3+12\overline{\gamma }\sqrt{3/{\overline{E}}_{\text{s}}^{3}}-p\\& 局部脱层屈曲,\\&\qquad{\overline{E}}_{\text{s}}/3+12\overline{\gamma }\sqrt{3/{\overline{E}}_{\text{s}}^{3}}-p{{\leqslant}} {\overline{\varepsilon }}_{\text{pre}} < 4\overline{\gamma }-p+1\\& 全脱层屈曲,\;{\overline{\varepsilon }}_{\text{pre}}{\geqslant} 4\overline{\gamma }-p+1 \end{aligned}\right. \end{split} (38)

    图5(c)绘制了薄膜基底结构相图,该图验证了较硬基底情况下屈曲判断准则式(39)的有效性。

    Ⅳ) 当{\overline E_{\text{s}}} > 5时,如果临界应变 {\overline \varepsilon _{{\text{f-w}}}} > {\overline \varepsilon _{{\text{f-b}}}} ,那么薄膜基底结构不发生褶皱失稳,此时需满足\overline {{E_{\rm{s}}}} - p {{\geqslant}} {\text{5}}{\overline \gamma ^{{2 /5}}} - p,即\overline \gamma { {\leqslant}} {( {{{\overline E}_{\text{s}}}/5} )^{5/2}},即此时粘附\overline \gamma 为弱粘附。观察图6(a)发现:当预应变 {\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} 增加到 {\overline \varepsilon _{{\text{f-b}}}} ,薄膜基底系统发生局部脱层屈曲;当预应变 {\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} 继续增加至 {\overline \varepsilon _{{\text{t-b}}}} ,薄膜完全从基底上脱粘分离。对于较强的粘附\overline \gamma > {( {{{\overline E}_{\text{s}}}/5} )^{5/2}},模式演变规律与情况III)相同。综上可以得到薄膜基底系统屈曲演化规律为:

    \begin{split} & 弱粘附:\overline{\gamma }{\leqslant} {({\overline{E}}_{\text{s}}/5)}^{5/2}, \\& \left\{ \begin{aligned} & 无失稳,\;{\overline{\varepsilon }}_{\text{pre}} < \text{5}{\overline{\gamma }}^{2/5}-p\\& 部分脱层屈曲,\;5{\overline{\gamma }}^{2/5}-p{{\leqslant}} {\overline{\varepsilon }}_{\text{pre}} < 4\overline{\gamma }-p+1\\& 全脱层屈曲,\;{\overline{\varepsilon }}_{\text{pre}}{{\geqslant}} 4\overline{\gamma }-p+1 \end{aligned}\right. \end{split}
    强粘附:\overline{\gamma } > {({\overline{E}}_{\text{sub}}/5)}^{5/2},与\rm{III})相同 (39)

    根据判定准则式(41),图6(b)绘制了薄膜基底系统失稳特性的相图,并进行了有限元的验证。

    图  6  {\overline E_{\text{s}}}{\text{ > 5}}时薄膜基底系统总能量与预应变曲线和相图
    Figure  6.  The total energy versus pre-strain and the phase diagram of film/substrate structure when {\overline E_{\text{s}}}{\text{ > 5}}

    由第2.1节可知,膜基底能量表达式及临界应变还与温度变化量和电压有关,图7(a)图7(b)描述了膜基底结构总能量与温度变化量和电压关系。从图7(a)可以看出,随着温度变化量的增加,局部脱层失稳和全脱层失稳的系统总能量呈现单调递减趋势,褶皱失稳的膜基系统总能量先增加然后减小;从图7(b)可以看出,随着电压的增加,除了发生褶皱失稳的薄膜基底系统总能量,其它模式系统总能量是单调递减,褶皱失稳模式系统总能量先增加,再减小。

    图  7  薄膜基底系统总能量与外加物理场强度之间的关系
    Figure  7.  The relationship between the total energy of thin film substrate system and the intensity of applied physical field

    从能量角度分析,可以发现:无论是温度变化量还是电压在微小调控的基础上,能够实现无失稳、褶皱、局部脱层和全脱层失稳之间相互演变。即可以通过调控温度变化量和电压的方式,实现对压电薄膜基底结构的失稳特性精细化调控。

    为了综合评估粘附强度\overline \gamma 、预应变 {\overline \varepsilon _{{\text{pre}}}} 及电压、温度变化量对膜基结构屈曲特性影响,图8描述了该结构的三维相图。由图8可以发现,本文解析得到的分界面与有限元方法仿真结果吻合很好。还可以发现:当基底弹性模量越大,薄膜基底结构更容易发生局部脱层屈曲模式,褶皱模式发生区域相对概率较小。图8所示的变形图对柔性电子器件的设计具有较为重要的工程指导意义,从图8的三维结果能够更加直观清晰的预测在较为宽泛的材料参数、粘附参数调控下压电薄膜基底系统的屈曲模式,其中,较为关键的信息为:图8中的局部脱层屈曲的区域和全脱层屈曲的区域的下界面预示着压电薄膜将会开始从柔性基底的表面上脱层。例如,以薄膜基底结构为基本元器件的柔性电子器件,在测量人体的脉搏时,界面脱粘会导致测量结果不准确[2]。因此,本文的理论分析模型将有助于该类型的电子器件优化设计。

      8  压电薄膜基底结构的三维相图
      8.  Three-dimensional phase diagrams of piezoelectric film/substrate structure

    针对压电薄膜-基底结构的失稳特性,本文首先基于弹性薄膜和半无限大基底假设,建立了压电薄膜基底结构的力学模型;然后基于能量方法和最小能量原理,得到了压电薄膜基底结构褶皱、局部脱层失稳及全脱层屈曲的临界应变;并通过数值和有限元仿真,验证了本文临界解析解的正确性;讨论了柔性基底的弹性模量、薄膜/基底界面间的粘附能系数、电压及温度变化量等对该结构屈曲模式转化的临界应变的影响。研究结果表明:

    (1)对于不同材料参数和界面粘附强度的薄膜基底结构,改变预应变和温度变化量、电压,能够避免压电薄膜基底结构界面脱粘分层,实现结构表面失稳特性的调控;

    (2)与改变预应变方式相比,通过调控压电薄膜的温度变化量和电压,能够实现压电薄膜基底结构失稳特性的精细调控。

    本文的理论预测及结论有助于可延展压电薄膜器件的结构设计及优化。

  • 图  1   压电薄膜基底结构

    Figure  1.   Piezoelectric film-substrate structure

    图  2   屈曲形貌数n与总能量的关系

    Figure  2.   The relationship between the total energy and buckling pattern's number n

    图  3   0 < {\overline E_{\text{s}}} {\leqslant} 1时薄膜基底系统总能量和相图

    Figure  3.   The total energy versus pre-strain and the phase diagram of film/substrate structure when 0 < {\overline E_{\text{s}}} {\leqslant} 1

    4   1 < {\overline E_{\text{s}}} {\leqslant} 3时薄膜基底系统总能量和相图

    4.   The total energy versus pre-strain and the phase diagram of film/substrate structure when 1 < {\overline E_{\text{s}}} {\leqslant} 3

    图  5   {\text{3}} < {\overline E_{\text{s}}} {{\leqslant}} {\text{5}}时薄膜基底系统总能量和相图

    Figure  5.   The total energy versus pre-strain and the phase diagram of film/substrate structure when {\text{3}} < {\overline E_{\text{s}}} {{\leqslant}} {\text{5}}

    图  6   {\overline E_{\text{s}}}{\text{ > 5}}时薄膜基底系统总能量与预应变曲线和相图

    Figure  6.   The total energy versus pre-strain and the phase diagram of film/substrate structure when {\overline E_{\text{s}}}{\text{ > 5}}

    图  7   薄膜基底系统总能量与外加物理场强度之间的关系

    Figure  7.   The relationship between the total energy of thin film substrate system and the intensity of applied physical field

    8   压电薄膜基底结构的三维相图

    8.   Three-dimensional phase diagrams of piezoelectric film/substrate structure

    表  1   压电薄膜PZT-4的材料参数和几何参数

    Table  1   Material and geometric parameters of piezoelectric thin film PZT-4

    参数数值参数数值
    弹性模量 {E_{11} }/ { {\rm{GPa} } } 81.3热膨胀系数 \alpha / { { {\rm{K} }^{ {\rm{ - 1} } } } } 2 \times {10^{ - 6}}
    压电系数
    {e_{31} }/( { {\rm{C} }\cdot{ {\rm{m} }^{ {\rm{ - 2} } } } } )
    - 10热电系数
    {p_3}/ ({ {\rm{C} }\cdot{ {\rm{m} }^{ {\rm{ - 2} } } }\cdot{ {\rm{K} }^{ {\rm{ - 1} } } } )}
    2.5 \times {10^{ - 5}}
    介电系数 {k_{33} }/( { {\rm{C} }^{\rm{2} } }\cdot{ {\rm{m} }^{ {\rm{ - 2} } } }\cdot {\rm{N}}^ { - 1 }) 1.0275 \times {10^{ - 8}}长度 L/{\text{μm}}150
    薄膜厚度 h/ { { {\text{μm}} } } 1.5
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出版历程
  • 收稿日期:  2022-04-28
  • 修回日期:  2022-07-05
  • 网络出版日期:  2022-07-13
  • 刊出日期:  2024-04-24

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